可以报警。以下为你详细分析：

    从法律角度来看

   在交通事故中，对方负全责意味着其需要对事故造成的你的全部损失承担赔偿责任。当你与对方达成初步的赔偿协议，收下500元后又觉得赔偿不合理并退还了钱款，这表明你们之前达成的赔偿协议实际上已经解除。此时，你依然享有通过合法途径要求对方承担合理赔偿责任的权利，报警是维护自身合法权益的一种有效方式。

    报警的作用

    固定证据 ：警方到达现场后，会对事故的基本情况进行调查，包括事故发生的时间、地点、双方车辆信息、事故经过等，并制作相应的笔录。这些记录可以作为后续处理事故和索赔的重要证据。即使事故现场已经变动，警方也可以通过询问双方当事人、调取周边监控等方式来还原事故真相。

    责任认定 ：虽然你已知对方负全责，但报警后交警会根据现场勘查和调查情况出具正式的交通事故责任认定书。这份认定书是认定事故责任的权威文件，在后续的索赔过程中具有重要作用，无论是与对方协商赔偿还是通过诉讼解决纠纷，责任认定书都是关键的依据。

    调解协商 ：警察可以充当调解人，协助你和对方就赔偿问题进行协商。他们具有一定的专业知识和调解经验，能够根据事故的实际情况和相关法律法规，为双方提出合理的赔偿建议，促使双方达成公平合理的赔偿协议。

    报警时的注意事项

    及时报警 ：建议在退还钱款后尽快报警，以便警方能够及时了解事故情况，避免因时间过长导致证据灭失或难以收集。

    提供准确信息 ：向警方详细准确地描述事故发生的经过、双方车辆和人员的情况、你退还钱款的事实以及你认为赔偿不合理的原因等信息，以便警方做出准确的判断和处理。