可以报警。

   在你被车撞且对方负全责的情况下，当时收取500元赔偿后又觉得不合理并退还了款项，这意味着双方之前达成的赔偿协议实际上已经解除。此时，你仍然有权利通过合法途径来维护自身权益。

   报警后，交警部门会根据事故发生时的具体情况进行调查和处理。交警会对事故责任进行认定（由于之前已确定对方全责，一般会维持该认定），同时可以协助双方就赔偿问题进行协商。如果协商不成，你还可以凭借交警出具的事故责任认定书等相关材料，通过向人民法院提起民事诉讼的方式，要求对方赔偿因事故所遭受的合理损失，如医疗费、误工费、护理费等，具体赔偿项目需根据实际情况确定。