可以报警。

   在交通事故中对方负全责，你在收取500元赔偿款后又觉得赔偿不合理并退还，这种情况下你依然有权利通过报警等合法途径来维护自身权益。报警后，交警部门会根据事故发生时的具体情况进行调查和处理，比如查看事故现场的痕迹、调取监控、询问双方当事人等，以确定事故的详细经过和责任认定情况。

   同时，你可以向交警说明自己对之前赔偿金额不满意，后续你可以根据自身实际遭受的损失，比如医疗费、误工费、车辆维修费用等，要求对方及其保险公司进行合理的赔偿。如果双方就赔偿问题无法协商一致，你还可以通过向人民法院提起民事诉讼的方式来解决纠纷。